理论计算表明1M LiPF6 FEC/FEMC/HFE电解液中的几种溶剂在较高电位下(1.5 V-2.5 V)即可通过脱氟分解,溶剂脱下的氟在电解液中极易与Li+结合,进而生成以LiF为主的SEI。Ar+刻蚀表明Li金属在1M LiPF6 FEC/FEMC/HFE电解液中循环后的SEI在LiF的含量高达90%以上。而正极一侧,在通过溶剂脱氢反应,之后生成富含氟的复合物CEI (如图5所示) [原创文章:www.11jj.com]
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图4. 电解液不同溶剂的分解过程理论计算及其在正负极材料上的界面分析。(a)电解液中溶剂化的溶剂及PF6阴离子分解电位计算(G4MP2 calculations with the SMD implicit solvent model; (b、c) 不同电解液中形成的锂金属负极SEI和正极CEI对比示意图,b普通电解液,c 1M LiPF6 FEC/FEMC/HFE电解液。(d-f)不同电解液中Li金属表面的SEI成分随Ar+刻蚀时间变化,d 1 M LiPF6 EC/DMC, e LiPF6 FEC/DMC, f 1 M LiPF6 FEC/FEMC/HFE. (g)LiCoPO4正极材料在不同电解液中循环后的CEI成分对比。(h)原始的LiCoPO4正极材料的高分辨透射照片;(i)在1 M LiPF6 FEC/FEMC/HFE电解液中循环后的LiCoPO4正极材料的高分辨透射照片。
图5. 几种不同溶剂在充电状态的CoPO4正极表面的理论计算 (PBE+UDFT)的可能反应。(a-d)初始状态;(e-h)反应状态及其相应的反应能量。
在这项工作中,研究人员使用锂金属阳极和高容量/高压阴极开发了一种不易燃的全氟化电解质,用于腐蚀性电池化学。该电解质同时解决了这种高能电池面临的四个最紧迫的挑战:(1)不良的镀锂/剥离;(2)脱锂阴极表面的电解质氧化; (3)锂枝晶形成;;(4)安全性差。这项工作中选择的两种阴极化学物质(NMC811,LCP)仅具有代表性,因为它们具有有利的性质(具有强催化富Ni表面的高容量和异常高的电压)而被选择,并且在中间显示了相间氟化的概念。目前的工作应普遍适用于其他电池化学品,如钠金属。事实上,还观察到Na电镀/剥离的显着增加和氧化稳定性的改善,该研究结果为高盐浓度方法提供了另一种途径,用于设计用于最具侵蚀性的阴极和金属阳极化学品的新电解质系统。
参考文献
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